少女时期，娜塔莎·贝丁菲尔德和哥哥妹妹组建了名为“基因计算法”（the DNA Algorithm）的电子乐队，她是主唱，同时又学习了吉他和钢琴来加强自己的音乐创作技能。由于生在有着深厚基督教影响的家庭里，他们演唱的大部分歌曲都以宗教为主题，这导致乐队最后只能在教堂及其他基督教活动中表演。 她与哥哥丹尼尔
乐队最终解散，娜塔莎考入格林威治大学，面临着选择艺术还是选择心理学的难题。开始，她考虑到通过学习心理学可以创作出更棒的音乐，便注册学习了一年，但最终退学以全力追求音乐事业。2003年，她引起了新索音乐公司管理者们的注意，于是获得唱片合约正式出道[15] 。
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2004年5月3日，娜塔莎·贝丁菲尔德发行个人首支单曲《Single》从而正式出道，该曲登上英国官方单曲榜季军；8月16日，发行单曲《These Words》，该曲登上英国官方单曲榜冠军[1] 。9月6日，发行首张录音室专辑《Unwritten》，收录了《Silent Movie》《We're All Mad》《Frogs & Princes》等歌曲[8] ，该专辑登上英国官方专辑榜冠军[1] ；该专辑被英国唱片业协会认证为“三倍铂金唱片”，全英销量超过1百万张[9] ；还被美国唱片业协会认证为“黄金唱片”，全美销量超过50万张[10] 。9月29日，发行单曲《Unwritten》，该曲登上英国官方单曲榜第6名[1] ，还登上美国公告牌百强单曲榜第5名[11] 。2005年，提名第25届全英音乐奖“最佳突破新人”“英国最佳女歌手”等奖项[3] ；4月4日，发行单曲《I Bruise Easily》，该曲登上英国官方单曲榜第16名[1] 。2006年，凭借单曲《Unwritten》提名第49届格莱美奖“最佳流行女歌手”奖项[2] 。